Если у вас возникли сложности с курсовой, контрольной, дипломной, рефератом, отчетом по практике, научно-исследовательской и любой другой работой - мы готовы помочь.
Предоплата всего
Подписываем
20
ЗАПОРІЗЬКИЙ ДЕРЖАВНИЙ УНІВЕРСИТЕТ
ТЕОРЕТИЧНЕ ДОСЛІДЖЕННЯ
ЕНЕРГЕТИЧНИХ І СИЛОВИХ ХАРАКТЕРИСТИК
ОБМЕЖЕНИХ МЕТАЛЕВИХ СИСТЕМ:
РОБОТА ВИХОДУ, ПОВЕРХНЕВИЙ СТРЕС
Спеціальність 01.04.13 –фізика металів
Автореферат
дисертації на здобуття наукового ступеня
кандидата фізико-математичних наук
Запоріжжя –
Дисертацією є рукопис.
Робота виконана в Запорізькому національному технічному університеті, Міністерства освіти і науки України.
.
|
Науковий керівник: |
доктор фізико-математичних наук, професор Погосов Валентин Вальтерович, Запорізький національний технічний університет, завідувач кафедри мікроелектроніки і напівпровіднико-вих приладів. |
|
Офіційні опоненти: |
доктор фізико-математичних наук Матисіна Зінаїда Альфредівна, Дніпропетровський національний університет, професор кафедри експериментальної фізики; доктор фізико-математичних наук, професор Гіржон Василь Васильович, Запорізький державний університет, завідувач кафедри фізичного матеріалознавства. |
|
Провідна організація: |
Донецький національний університет,кафедра фізики твердого тіла та фізичного матеріало-знавства, Міністерство освіти і науки України. |
Захист відбудеться “2 ”січня 2005 р. о годині на засіданні спеціалізованої вченої ради К17.051.04 Запорізького державного універ-ситету за адресою: 69600, Запоріжжя, вул. Жуковського, 66.
З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Запорізького держав-ного університету за адресою: 69600, Запоріжжя, вул. Жуковського, 66а.
Автореферат розісланий “ 27 ” грудня 2004 р.
Вчений секретар
спеціалізованої вченої ради Меняйло В.І.
Актуальність теми. Розуміння фізичної природи і закономірностей впливу форми і розмірів зразка на властивості матеріалу є найважливішою вимогою сучасних досліджень перспективних матеріалів і новітніх технологічних експериментів, особливо у зв'язку з високим темпом мініатюризації електронних приладів і механічних маніпуляторів.
Фізичні явища в системах скінченних розмірів з поверхнею значної кривизни відбуваються зовсім інакше, ніж у масивних зразках. Поверхневі властивості рідкометалевих або твердих кластерів в острівкових плівках, плазмі з конденсованою дисперсною фазою й інших подібних системах визначають найважливіші особливості процесів випаровування, конденсації, нуклеації, кристалізації, термоавтоелектронної емісії, взаємодії із світловими й електронними пучками, термоядерного синтезу та ін. Матеріали у високодисперсному стані проявляють надзвичайно високу каталітичну активність, оскільки дрібні частинки часто мають зовсім іншу електронну структуру в порівнянні з масивними зразками тієї ж речовини. Дослідження ультрадисперсних систем в останні роки відкрили шлях до створення принципово нових матеріалів з незвичайними механічними властивостями, наприклад, сплавів металу і кераміки.
Логіка розвитку сучасних технологій така, що головні перспективи пов'язуються з 2D, 1D і 0D структурами, в яких, на відміну від звичайних тривимірних структур, один, два або всі три розміри настільки малі, що виявляються розмірні квантові ефекти.
Комбінація двовимірних квантових ям і бар'єрів у наш час зустрічається всюди, наприклад, як основа лазерних діодів і чуттєвих мікрохвильових приймачів в системах супутникового зв'язку. Розроблено цілу серію нанотехнологій, що дозволяють збирати структури буквально з окремих атомів. Подібні “квантові точки”разом з тунельними контактами для керування їх властивостями утворюють системи, в яких спостерігається складна картина одночасного прояву розмірних і зарядових квантових ефектів. Матриці квантових точок можуть бути основою обчислювальних пристроїв і нових оптичних приладів.
Зв'язок з науковими програмами, планами, темами. Тема дисертаційної роботи пов’язана з тематикою наукових робіт, що виконуються на кафедрі мікроелектроніки і напівпровідникових приладів Запорізького національного технічного університету:
“Теоретичне дослідження впливу деформації на енергетичні властивості кластерів і металеву поверхню”(№ державної реєстрації 0100U001005);
“Розробка і виробництво високоефективних детекторів на основі нового фізичного принципу їхньої радіаційної чутливості для екологічного моніторингу”в рамках проекту NATO Sf 974109 (договір № 2М/234-2000);
“Зарядові ефекти в наноструктурах і кластерах”(№ державної реєстрації 0103U000105 ).
Мета і задачі дослідження. Метою дослідження є встановлення залежності енергетичних і силових характеристик низькорозмірних металевих систем від розмірів і форми поверхні, у тому числі дослідження квантових розмірних ефектів в субатомних металевих структурах.
Для досягнення мети були поставлені задачі:
Об’єктом дослідження є поверхня напівнескінченного металу, металеві зразки обмежених розмірів і низькорозмірні металеві системи. Предметом дослідження є енергетичні і силові характеристики обмежених металевих систем. При проведенні дослідження були використані методи: метод функціоналу електронної густини у двох варіантах –Кона-Шема і прямому варіаційному, аналітичний метод розкладання за малим параметром.
Наукова новизна одержаних результатів. Запропоновано оригінальний метод врахування впливу механічних напружень на поверхневі властивості обмежених кристалів, заснований на моделі стабілізованого желе.
Вперше виконано розрахунок поверхневого стресу і деформаційної залежності роботи виходу для Al, Ni, Cu, Au і Ti.
Вперше дано пояснення результатів незалежних експериментів по вимірюванню методом Кельвіна контактної різниці потенціалів для напруженої металевої поверхні. Показано, що трактування результатів подібних вимірювань повинно будуватися не на основі величини роботи виходу, а на аналізу зміни ефективного потенціалу поблизу поверхні під впливом деформації.
Побудовано аналітичну теорію енергетичних і силових характеристик 2D металевої системи –субатомної металевої плівки –в рамках елементарних одночастинкових уявлень.
Вперше показано, що потенціал іонізації скінченного металевого зразка може бути менше роботи виходу з напівнескінченного металу.
Модифіковано теорію Максвелла-Гарнета і на цій основі дано інтерпретацію експериментальних результатів по інфрачервоному поглинанню малих металевих частинок.
Практичне значення одержаних результатів. Розподіл потенціалу на поверхні металевих деталей пов'язаний з їхньою корозійною стійкістю. Деформаційна залежність потенціалу (роботи виходу) враховує вплив стискаючих і розтягуючих напружень, залишкового стресу і дає можливість визначати слабкі місця, де в майбутньому можлива поява тріщин. Stress Corrosion Cracking –найбільш значна проблема в теорії корозії, з якою в техніці зустрічаються повсюди, наприклад, на атомних електростанціях.
Теоретичні дослідження в цій області особливо важливі, тому що з'явилися прилади, що дозволяють одержувати картини розподілу поверхневого потенціалу (скануючий вібруючий конденсатор з розрізнювальною здатністю 100 мкм і Atomic Force Microscope in Kelvin probe mode), що дає можливість прогнозувати поведінку металу з порушеннями поверхні (зварювальні шви, згини, подряпини і т.п.). Аналогічні методи застосовуються при фабрикації електронних мікрочипів, де стрес змінює характеристики підшарків.
Розмірний ефект в роботі виходу впливає на емісійні властивості металів. Його вивчення необхідне для рішення відповідних технічних задач, наприклад, при конструюванні високовістрійних емітерів.
Розвинуті в дисертації теоретичні уявлення дають ключ до розуміння процесів, що відбуваються в 2D, 1D і 0D структурах, дозволяють виділити й оцінити внесок розмірних ефектів, що відіграють тут вирішальну роль. Отримані формули можуть бути застосовані для прямого обчислення розмірних поправок.
Дослідження частотних і розмірних залежностей електромагнітного поглинання малих частинок важливі для розробки оптично ефективних покрить.
Особистий внесок здобувача. Основна частина досліджень була проведена безпосередньо автором. Ним виконані розрахунки поверхневої енергії і роботи виходу електронів для полікристалів і окремих кристалічних граней методом Кона-Шема і прямим варіаційним методом; запропоновані зміни у моделі стабілізованого ізотропного желе, що дозволили врахувати вплив деформації; розраховані деформаційні залежності поверхневої енергії, стресу і роботи виходу і дано пояснення результатів вимірювання КРП для деформованої металевої поверхні; побудовано аналітичну теорію енергетичних характеристик металевої плівки субатомної товщини; проведені розрахунки розмірної залежності характеристик тонкої металевої плівки і металевої нитки; розрахований фактор поглинання інфрачервоного випромінювання малими металевими частинками.
Апробація результатів дисертації. Результати роботи доповідалися і обговорювалися на конференціях і симпозіумах:
Публікації. Результати дисертаційної роботи представлені в 11 публікаціях, з яких 5 –статті, 6 –тези і доповіді на конференціях.
Структура й обсяг дисертації. Дисертація складається з вступу, чотирьох розділів, загальних висновків, переліку використаних джерел, що нараховує 163 публікації, і двох додатків. Загальний обсяг дисертації складає 100 сторінок, включаючи 13 таблиць у тексті та 21 рисунок на окремих сторінках.
ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ
У вступі обґрунтована актуальність теми дисертації, сформульована мета дослідження, показано наукову новизну і практичне значення отриманих результатів.
Розділ 1 присвячений огляду літератури з теми дослідження. Особлива увага приділена питанням, що одержали подальший розвиток в дисертаційній роботі, –деформаційній залежності контактної різниці потенціалів та роботи виходу і властивостям низькорозмірних металевих систем.
В розділі 2 представлені результати розрахунку характеристик металевої поверхні в моделі стабілізованого желе.
Розрахунок починався з розв’язання системи рівнянь Кон-Шема
, (1)
, (2)
, (3)
разом з рівнянням Пуассона
(4)
(використовується атомна система одиниць, коли ). В цих виразах –електростатичний поткенціал, –обмінно-кореляційний потенціал, –стабілізаційний потенціал, що враховує орієнтацію грані кристалу, –електронна густина, –значення електронної густини в глибині металу при , .
Значення хвильового числа k задавалися шляхом розбивки інтервалу (0, ) на 103 однакових проміжків. Числу значень k відповідає кількість рівнянь (1). В результаті спільного розв’язання рівнянь (1)-(4) було отримано профіль електронної густини і потенціал , а також розрахована робота виходу і поверхнева енергія. Робота виходу обчислювалась за формулою
. (5)
Розрахунки були виконані для Al, Mg, Li, Ba, Na, K, Rb, Cs, Sr, H, Ca, Pb, Cu, Au, Ti, Ni, Cr. Порівняння результатів обчислень (лінія) з експериментальними результатами на рис. 1 і 2 демонструє цілком задовільну реалізацію обчислюваль-ної схеми. Величина , включена до ефективного потенціалу, дозволила одержати профілі електронної густини й електростатичного потенціалу для площин з різними індексами Міллера (рис.3).
Для порівняльного аналізу розрахунки поверхневих характеристик були вдруге проведені прямим варіаційним методом. Виявлено задовільне відтворення значень поверхневої енергії, однак помилка величини роботи виходу в окремих випадках досягала 0,5 еВ. Це є наслідком неповного узгодження обчислювальної процедури.
Розділ 3 присвячений розрахунку величини роботи виходу і поверхневої енергії пружньо деформованих обмежених металевих кристалів. Для врахування впливу механічних напружень і деформації була модифікована модель стабілізованого желе.
Розрахунок поверхневих характеристик був виконаний для бічних граней гіпотетичного кристалу, що має форму прямокутного паралелепіпеда, з еквівалентними гранями в недеформованому стані. Деформація впливає на ефективний одноелектронний потенціал (2) через зміну середньої концентрації електронів
, (6)
відстані між площинами кристалічної ґратки, перпендикулярними до осей y і z
, (7)
а також у компоненті потенціалу
(8)
визначає тиск
(9)
і змінює величину енергії Маделунга . У формулах (6)-(9) індекс 0 відзначає значення величин для недеформованої ґратки, –коефіцієнт Пуассона, Y –модуль Юнга, –середня енергія в моделі звичайного желе.
В модифікованій моделі стабілізованого желе обчислювалась поверхнева енергія , поверхневий стрес
(10)
і робота виходу. Результати розрахунків показали, що при деформації спостерігається лінійне зростання поверхневої енергії. Величина позитивна і для розтягання , і для стискання . Розраховане значення поверхневого стресу для Al (111) добре узгоджується з результатами ab initio обчислень і набагато краще “желейних”результатів.
Величина роботи виходу зменшується лінійно з ростом , при цьому відносна зміна не перевищує 1% (рис.4). Домінуючу роль відіграє зміна , в той час як зміна енергії Фермі зовсім незначна.
На перший погляд, розрахована зміна величини роботи виходу при деформації суперечить експериментам, що установили зростання/зменшення роботи виходу при розтяганні/стисканні зразка. Такий висновок був зроблений за результатами вимірювання КРП методом Кельвіна.
Трактування результатів вимірювань за методом Кельвіна повинно будуватись не на величині роботи виходу, а на аналізу зміни ефективного потенціалу . Розраховані зміни ефективного потенціалу й експериментальні значення контактної різниці потенціалів негативні при розтяганні і позитивні при стисканні (рис. 4). Це означає, що загальноприйнятий спосіб вимірювання
(11)
дає невірний результат. Вимірювання, виконані методом Кельвіна, демонструють зміну потенціалу поверхні, а зовсім не зміну роботи виходу при деформації.
У цьому розділі представлені також результати розрахунку деформаційної зміни роботи виходу прямим варіаційним методом.
У зв'язку з розглядом обмежених металевих зразків приділена увага з'ясуванню питання про “анізотропію”роботи виходу. Робота виходу W, як і потенціал іонізації IP, є характеристикою зразка в цілому, і ніякого “тензорного”характеру мати не може в силу її визначення як різниці енергій рівня Фермі і вакуумного рівня. Ця різниця енергій не залежить ні від координат, ні від напрямку, і цілком характеризується співвідношеннями
(12)
і
, (13)
де С –ємність зразка. Для макроскопічних зразків з великою електричною ємністю іонізація описується роботою виходу.
У розділі 4 предметом дослідження виступають субатомні металеві системи різної розмірності.
В перших підрозділах викладається аналітична теорія енергетичних і силових характеристик тонкої металевої плівки в моделі прямокутної потенціальної ями кінцевої глибини. В попередніх варіантах аналітичного підходу до визначення густини станів і енергії Фермі для металевих плівок використовувалася модель з нескінченно високим поверхневим бар'єром. Визначення роботи виходу електронів виходить за межі цієї найпростішої моделі.
Ми розглянули тонку металеву плівку, товщина якої набагато менше інших розмірів, , . Профіль потенціальної енергії електронів був представлений у вигляді прямокутного потенціального ящика постійної глибини з розмірами , і . Хвильові числа електрона є коренями рівняння
, = 1, 2, 3, …, (14)
де .
Для визначення розмірної залежності енергії Фермі була отримана система рівнянь
, (15)
, (16)
де i –номер найбільшого кореня рівняння (14), , […] означає цілу частину числа.
При її розв’язанні було використане розкладання за параметром . Залежність задана в неявному вигляді формулою (14). В результаті ми одержали
. (17)
Область значень поділяється на інтервали , в межах яких . В точках похідна змінюється стрибком, що має величину . Стрибки похідної відбиваються на графіку “зубцями”і надають йому характерний “осциляційний”вигляд. Асимптотична форма розмірної залежності енергії Фермі при великих визначається виразом
. (18)
Розмірна робота виходу в даній моделі обчислюється за формулою
. (19)
З формул (18) і (19) випливає важливий наслідок: ( –значення роботи виходу для напівнескінченного металу).
Для порівняння з результатами експериментів в рамках даної моделі визначалися осциляції електронної сили в умовах ідеальної пластичної деформації, тобто при збереженні повного об’єму плівки в процесі деформації:
. (20)
Розрахунок енергетичних і силових характеристик був виконаний також для тонких металевих ниток довжини з поперечним перерізом ().
Потенціальний ящик повторює форму нитки. Поперечні компоненти хвильових векторів є коренями рівняння
, (21)
де –цілі позитивні числа (нитка орієнтована вздовж осі z). Число електронів у нитці знаходиться підсумовуванням усіх зайнятих станів:
. (22)
Знак + у межі суми означає, що і приймають тільки такі значення, при яких величина в дужках залишається позитивною.
Для врахування розмірного зсуву дна потенціального ящика запропонована самоузгоджена схема розрахунку, основана на припущенні існування аналітичної залежності . Вибір такої залежності неоднозначний. Ми використали вираз
(ат. од.), (23)
де B=0.3721 а.о. для золота. Енергія Фермі визначалася при спільному розв’язанні рівнянь (21)-(23) і (19), а всі інші характеристики розраховувались як функції .
При приведенні зразка в контакт з металевими електродами з'являється контактна різниця потенціалів
, (24)
і спектр станів електронів, що залишилися в зразку, тепер визначається шляхом розв’язання рівняння (21) для потенціальної ями зміненої глибини
. (25)
Обчислення були виконані для набору ізольованих і приведених в контакт з електродами зразків золота (рис.5). Для того, щоб простежити еволюцію енергетичних і силових характеристик в процесі переходу від 2D до 1D металевих структур, на одному рисунку наводяться результати для пластинок (плівок) і для ниток (ліва частина рисунка відповідає пластинці, права –нитці).
Рис. 5(б) демонструє, що є інтервали, де і . Цей несподіваний результат пояснюється тим, що розмірна зміна роботи виходу і зміна доданка конкурують у виразі (13), бо ці зміни протилежні за знаком.
В заключній частині розділу 3 аналізується низькочастотне оптичне поглинання малих металевих частинок. Існуючі експериментальні дані по інфрачервоному поглинанню металевих частинок радіуса R=1÷10 нм в області частот =10÷100 см-1 виявили аномалію, яка на порядки величин перевищує оцінку електричного дипольного поглинання. Ці результати стали предметом нашого дослідження.
Для гелієвих температур квантуванням рівнів у частинках можна знехтувати при R >1.5 нм. Енергетика таких частинок може бути описана квазікласично. Нами отримана формула, що виражає частотну і розмірну залежність фактора поглинання
, (26)
де –статична провідність.Величина дорівнює 1 при <<1 і при >> 1. Результат для <<1 вже був отриманий раніше при розрахунку поглинання за теорією Максвелла-Гарнета. Оцінки показують, що для частинок з розмірами 110 нм ефективна частота зіткнень визначається винятково розсіюванням електронів на стінках частинки, і магнітна частина поглинання (другий доданок у дужках (26)) превалює над електричною.
На рис.6 наведені резуль-тати обчислень за формулою (26). Можна відзначити кількісне узгодження розрахункових і експериментальних даних.
Таким чином, обчислення показали, що експериментальні залежності задовільно інтерпретуються в рамках класичної електродинаміки при урахуванні магнітного диполь-ного поглинання і дифузійного розсіювання електронів на стінках частинки.
ВИСНОВКИ
1. В дисертації вперше вирішена проблема врахування впливу механічних напружень і деформації на поверхневі властивості обмежених металевих кристалів. При цьому за основу була прийнята модель стабілізованого ізотопного желе, адаптована потім до включення анізотропної деформації.
2. За оригінальною обчислювальною схемою виконано розрахунок деформаційних залежностей поверхневої енергії, стресу і роботи виходу Al, Ni, Cu, Au і Ti.
Результати обчислень показують, що при одноосьовій деформації спостерігається лінійне зростання поверхневої енергії . Це означає, що величина позитивна і для розтягання , і для стискання . Величина роботи виходу зменшується лінійно з ростом , при цьому відносна зміна не перевищує 1% в межах -0.010.01 для Ni і -0.03 0.03 для Al, Au, Cu, Ti.
Розрахунок був повторений прямим варіаційним методом. З'ясувалося, що деформаційні залежності при цьому фактично не відтворюються.
3. В дисертаційній роботі вперше вирішена важлива з практичної точки зору задача адекватної інтерпретації результатів вимірювань деформаційної залежності КРП за методом Кельвіна. Доведено, що результати таких вимірювань демонструють зміну потенціалу поверхні під впливом деформації і не дозволяють зробити правильні висновки стосовно роботи виходу.
4. Вперше побудована строга аналітична теорія розмірнозалежних енергетичних і силових характеристик металевої плівки в рамках елементарних одночастинкових уявлень. Проста модель дозволила виправити й уточнити попередні теорії і розрахувати розмірні осціляції роботи виходу і пружної сили.
Важливим наслідком теорії є те, що робота виходу електронів з низькорозмірних металевих структур завжди менше роботи виходу з напівнескінченного металу. Цей висновок в цілому добре узгоджується з результатами недавніх експериментів і самоузгоджених обчислень методом Кона-Шема для циліндричних нанодротиків і пластинок.
. Розраховано розмірні залежності енергетичних і силових характеристик тонкої металевої нитки, ізольованої і у контакті з електродами, за самоузгодженою обчислювальною схемою, що враховує розмірний зсув дна модельної потенціальної ями.
Вперше показано, що потенціал іонізації скінченного зразка може бути меншим за роботу виходу з напівнескінченного металу.
6. Для інтерпретації експериментів по інфрачервоному поглинанню малих металевих частинок модифікована теорія Максвелла-Гарнета. Обчислення показали, що експериментальні залежності задовільно пояснюються в рамках класичної електродинаміки. Розраховані значення фактора поглинання узгоджуються з експериментом за порядком величини.
СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ ПРАЦЬ
1. Курбацкий В. П., Погосов В. В. Низкочастотное оптическое поглощение малыми металлическими частицами // Письма в ЖТФ. –. – Т. 26, №22. –С. 84-89.
2. Pogosov V. V., Kurbatsky V. P. Density-functional theory of elastically deformed finite metallic sample: work function and surface stress // ЖЭТФ. –. –Т. 119, №2. –С. 350-358.
3. Курбацкий В. П., Погосов В. В. Аналитическая модель размерных осцилляций энергетических и силовых характеристик субатомных металлических пластинок // ФТТ. –. –Т. 46, №3. –С. 543-551.
4. Pogosov V. V., Kurbatsky V. P., Kotlyarov D. P., Kiejna A. Simple Model for Energy and Force Characteristics of Metallic Nanocontacts // Ukr. J. Phys. –. –V. 49, N2. –P. 167-173.
5. Kurbatsky V. P., Pogosov V.V. Analytical model for the Fermi energy and the work function of thin metallic films // Vacuum. –. –V. 74, N 2. –P. 185-189.
. Kotlyarov D.P., Pogosov V.V., Kurbatsky V. P. Simple model for energy and force characteristics of 1D metallic systems // Proc. 9th Intern. Workshop "Ion Beam Surface Diagnostics". –Zaporozhye. –. –P.71-73.
7. Shtepa O.M., Kotlyarov D.P., Pogosov V.V., Kurbatsky V. P. Energy and force size oscillations in the simple model of metallic nanocontacts // Proc. 2 Intern. Conf. "Scientific Problems of Optics and High Technology Material Science SPO 2001". –Kyiv. –. –P. 131.
8. Погосов В.В., Штепа А.Н., Котляров Д.П., Курбацкий В.П. О квантовании разности потенциалов и силы в точечном контакте //Труды 14-ого межд. симпоз. по тонким пленкам в оптике и электронике. –Т.2. –Харьков. –. –С. 118-122.
9. Kurbatsky V. P., Pogosov V.V. Size-dependent work function for thin metallic films // Proc. Second Inter. Young Scientists Conf. On Applied Phys. –Kiev. –. –P. 57-58.
10. Курбацкий В.П.,Погосов В.В., Левицкая О.Н. Аналитическая модель расчета работы выхода электронов из субатомных металлических пленок //Труды 15-ого Межд. симпоз. по тонким пленкам в оптике и электронике (ISTFE-15). –Т.2. –Харьков. –3. –С. 148-153.
11. Pogosov V.V., Shtepa O.M., Kurbatsky V. P. Effect of Deformation on the Work Function of Finite Metallic Crystals // Труды 9-го межд. симпоз. “Высокочистые металлические и полупроводниковые материалы”(ISPM-9). –Т.1. –Харьков. –3. –С. 142-147.
Курбацький В.П. Теоретичне дослідження енергетичних і силових характеристик обмежених металевих систем: робота виходу, поверхневий стрес. –Рукопис. Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.13 –фізика металів. Запорізький державний університет, 2004.
Дисертацію присвячено установленню залежності енергетичних і силових характеристик низькорозмірних металевих систем від розмірів і форми поверхні, зокрема, дослідженню квантових розмірних ефектів в субатомних металевих структурах. В роботі вирішена проблема урахування впливу механічних напружень і деформації на поверхневі властивості обмежених металевих кристалів на основі адаптованої моделі стабілізованого ізотропного желе. За оригінальною обчислювальною схемою виконаний розрахунок деформаційних залежностей поверхневої енергії, стресу і роботи виходу Al, Ni, Cu, Au и Ti. Розвинена аналітична теорія енергетичних і силових характеристик тонкої металевої плівки в моделі потенціальної ями кінцевої глибини. Розраховані розмірні осциляції роботи виходу і пружної сили. Розраховані також розмірні залежності енергетичних і силових характеристик тонкої металевої нитки, ізольованої та у контакті з масивними електродами, з урахуванням розмірного зміщення дна модельної потенціальної ями. Модифікована теорія Максвелла-Гарнета для інфрачервоного поглинання малих металевих частинок і виконаний розрахунок безрозмірного фактору поглинання.
Ключові слова: робота виходу, поверхневий стрес, поверхнева енергія, низькорозмірні металеві системи, квантові розмірні ефекти, модель стабілізованого желе, інфрачервоне поглинання малих металевих частинок.
Аннотация
Курбацкий В.П. Теоретическое исследование энергетических и силовых характеристик ограниченных металлических систем: работа выхода, поверхностный стресс. –Рукопись. Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.13 –физика металлов. Запорожский государственный университет, 2004.
В работе решена проблема учета влияния механических напряжений и деформации на поверхностные свойства ограниченных металлических кристаллов на основе видоизмененной модели стабилизированного изотопного желе. По оригинальной вычислительной схеме выполнен расчет деформационных зависимостей поверхностной энергии, стресса и работы выхода Al, Ni, Cu, Au и Ti. В результате вычислений найдено, что при одноосной деформации наблюдается линейный рост поверхностной энергии и при растяжении, и при сжатии. Величина работы выхода убывает линейно с ростом деформации, причем ее относительное изменение не превышает 1% в пределах -0.010.01 для Ni и -0.030.03 для Al, Au, Cu, Ti.
Повторный расчет прямым вариационным методом показал, что деформационные зависимости таким способом фактически не воспроизводятся.
Дана адекватная интерпретация измерений деформационной зависимости контактной разности потенциалов по методу Кельвина. Доказано, что результаты таких измерений демонстрируют изменение потенциала поверхности под влиянием деформации и не позволяют сделать правильные выводы относительно работы выхода. Оказывается, что в процессе деформации дно потенциальной ямы в глубине металла и значение потенциала на поверхности смещаются в противоположные стороны по шкале энергий. Поскольку энергия Ферми меняется незначительно, деформационное изменение работы выхода имеет ту же тенденцию, что и КРП, а не противоположную, как это получается в случае использования метода Кельвина.
Предложена аналитическая теория энергетических и силовых характеристик 2D системы –тонкой металлической пленки –в модели потенциальной ямы конечной глубины. Использовано разложение энергетических характеристик по степеням 1/L, где L –толщина пленки. Несмотря на простоту, такой подход позволил уточнить предыдущие теории и рассчитать размерные осцилляции работы выхода и упругой силы для пленок Al, Au, Ag и Na.
Важным следствием теории является то, что работа выхода электронов для низкоразмерных металлических структур всегда меньше работы выхода из полубесконечного металла. Этот вывод в целом хорошо согласуется с результатами недавних экспериментов и самосогласованных вычислений методом Кона-Шема для цилиндрических нанопроволочек и пластинок.
Рассчитаны также размерные зависимости энергетических и силовых характеристик тонкой металлической нити, изолированной и в контакте с массивными электродами, по самосогласованной вычислительной схеме, учитывающей размерное смещение дна модельной потенциальной ямы. Обнаружено, что потенциал ионизации образца конечных размеров может быть меньше работы выхода из полубесконечного металла.
С целью интерпретации важных для технических приложений экспериментов по инфракрасному поглощению малых металлических частиц модифицирована теория Максвелла-Гарнета. Вычисления показали, что экспериментальные зависимости удовлетворительно объясняются в рамках классической электродинамики.
Ключевые слова: работа выхода, поверхностный стресс, поверхностная энергия, низкоразмерные металлические системы, квантовые размерные эффекты, модель стабилизированного желе, инфракрасное поглощение малых металлических частиц.
Abstract
Kurbatsky V.P. Theoretical study on energetic and force characteristics of finite metal systems: the work function and the surface stress. – Manuscript. Thesis for a degree of candidate of physical and mathematical sciences on the 01.04.13 speciality –physics of metals. –Zaporozhye state university, Zaporozhye, 2004.
The thesis deals with the determination of the dependence of energetic and force characteristics of the low-dimensional metal systems on dimensions and shape of the surface, in particular, with a study of the quantum-size effects in the subatomic metal structures. In the thesis, the problem is solved to explane the influence of stress and deformation on the surface properties of finite metallic crystals basing upon the adapted stabilized isotropic jellium model. Size dependences of the surface energy, stress and of the work function were calculated by an original computational scheme for Al, Ni, Cu, Au and Ti. An analytical theory of energetic and force characteristics of a thin metallic film was developed in the finite depth potential well model. Size oscillations of the work function and of an elastic force were calculated. As well, the size dependences of energetic and force characteristics of a thin metallic wire were calculated accounting for a size shift of the bottom of the potential well. The Maxwell-Garnett theory of infrared absorption of small metal particles was modified, and calculations of the effective absorption factor were performed.
Key words: work function, surface stress, surface energy, low-dimensional metal systems, quantum- size effects, stabilized jellium model, infrared absorption of small metal particles.