Если у вас возникли сложности с курсовой, контрольной, дипломной, рефератом, отчетом по практике, научно-исследовательской и любой другой работой - мы готовы помочь.
Предоплата всего
Подписываем
ОДЕСЬКИЙ ДЕРЖАВНИЙ ПОЛІТЕХНІЧНИЙ УНІВЕРСИТЕТ
УДК 541.141.7:539.194
РОЗРАХУНОК ОПТИМАЛЬНИХ СХЕМ МЕТОДУ СЕЛЕКТИВНОЇ ІОНІЗАЦІЇ АТОМІВ СВІТЛОВИМ ТА ЕЛЕКТРИЧНИМ ПОЛЕМ
В ЗАДАЧАХ ЛАЗЕРНОГО ПОДІЛЕННЯ ІЗОТОПІВ
01.04.01 –фізика приладів , eлементів і систем
Автореферат
дисертації на здобуття наукового ступеня
кандидата фізико-математичних наук
Дисертацiєю є рукопис.
Робота виконана в Одеському гiдрометеорологiчному iнститутi
Мiнiстерства освiти і науки України.
Науковий керiвник: доктор фiзико-математичних наук, професор
Глушков Олександр Васильович,
Одеський гiдрометеорологiчний iнститут,
завiдувач кафедри вищої та прикладної
математики
Офiцiйнi опоненти: доктор фiзико-математичних наук, професор
Шевчук Володимир Гаврилович,
Одеський національний університет
ім. І.І.Мечникова ,
професор кафедри загальної та хімічної фізики
доктор технічних наук
Шумлянський Ігор Іларіонович ,
Одеська державна академія зв’язку,
професор кафедри технічної електродинаміки
Провiдна установа: Національний технічний університет України
“Київський політехнічний інститут”, кафедра
загальної фізики та фізики твердого тіла,
Мiнiстерство освiти і науки України, м.Київ
Захист вiдбудеться “ 9” лютого 2001р. о 14 годинi на засiданнi спецiалiзованої вченої ради Д41.052.06 в Одеському державному політехнічному університеті за адресою: 65044, м. Одеса, пр. Шевченка 1, ОДПУ.
З дисертацiєю можна ознайомитись у бiблiотецi Одеського державного політехнічного університету за адресою: 65044, м. Одеса, пр. Шевченка,1.
Автореферат розiсланий “ _9 ” січня 2001р.
Вчений секретар
спецiалiзованої вченої ради Зеленцова Т.М.
1
ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ
Актуальність теми. Проблема развитку, удосконалення та пошуку нових оптимальних реалізацій методів нелінійної селективної фотоіонізації атомів та молекул лазерним випромінюванням відноситься до числа вкрай актуальних, складних та далеких від свого остаточного вирішення проблем сучасної квантової електроніки, лазерної, хімічної, ядерної фізики. Їх величезна значущість обумовлена унікальною й високою ефективністю потенціального застосування у вирішенні багатьох проблем квантової електроніки, лазерної, ядерної фізики, хімії, відповідних технологій.Лазерні методи характеризуються значно меньшим енерговитрачанням,ніж традицій-ні, до того ж володіють виключною селективностю й надають можливість безконтактного управління і маніпулювання атомами за допомогою електромагнітних полів. Саме це обумовлює їх надвеличезну перспективність використання у вирішенні проблем розподілу ізотопів, ізомерів, переробки радіоактивних відходів ядерної енерге- тики та ядерних технологій.
Хоча перші успішні експерименти по лабораторній реалізації лазерного методу (класичні 2-ступеневі схеми селективної фотоіонізації атомів, молекул) поділення ізотопів (В.Летохов, Ін-т Cпектроскопії РАН, Росія; Б.Мур, Каліфорнійський ун-т, США) були проведені відносно давно, й, більш того, у лабораторному масштабі успішно була показана їх принципова реалізуємість та перспективність подальшої промислової реалізації, але, шукані схеми селективної фотоіонізації не мають достатньої эфективності та оптимальності. У цьому світлі, більш перспективними можна вважати схеми селективної фотоіонізації атомів лазерним полем з іонізацією імпульсним електричним полем (в т.ч.,через рідбергівські стани), автоіонізацією (через вузькі автоіонізаційні резонанси), іонізацією за рахунок зіткнень (асоціативною іонізацією тощо). Їх розгляд до цих пір був проведений переважно лише на якісному рівні. Практично відсутня інформація про основні характеристики зазначених схем, можливості їх оптимальної реалізації. Відсутнє також адекватне розуміння ролі процесів іонізації за рахунок зіткнень. Це обумовлено виключною складністю задач у технологічному і безпосередньо фізичному плані. Можна констатувати гостру необхідність розвитку нових ефективних підходів до розрахунку оптимальних схем селективної фотоіонізації і їх основних характеристик, включаючи високоточний розрахунок елементарних атомних процесів у зовнішних полях (швидкостей процесів іонізації зіткненнями, автоіонізації, характеристик резонансів Штарку, автоіонізаційних резонансів в полі при селективній фотоіонізації).
Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дослiдження, якi виконанi в дисертацiї, увiйшли до планiв науково-дослідних робіт НДР (на протязі 1997-2000рр.): проект Державного фонду фундаментальних дослiджень №3.4/382 Мiнiстерства освіти і науки України (Мiнiстерства України у справах науки i технологiй; Держкомітету України з питань науки та інтелектуальної власності) “Електродинамiчне i квантовохiмiчне моделювання
2
каталiтичних процесiв за участю двохатомних молекул на металах та iх сполуках”(розділ “Селективна фотоіонізація і лазерний каталіз”; 1997-2000рр.; № державної реєстрації 0198U002193); держбюджетна НДР тема кафедри вищої та прикладної математики ОГМІ “Квантово-механічні методи розрахунку атомн-молекулярних систем у зовнішних електричному і лазерному полях. Нелінійні селективні фотопроцеси в атомах та молекулах” (1997-2000рр.); НДР згідно з грантом Міжнародної Соросівської програми підтримки освіти у галузі точних наук ISSEP: PSU-071101 (грант Соросівського Аспіранта, 1997; І.М .Ш.)
Мета і задачі дослідження. Метою роботи є розробка нових, ефективних моделей розрахунку оптимальних схем селективної фотоіонізації атомів світловим та електричним полем з іонізацією імпульсним електричним полем, автоіонізацією, іонізацією за рахунок зіткнень та їх основних характеристик.
Для досягнення мети були сформульовані такі задачі наукового дослідження:
- розробити новий підхід до розрахунку оптимальних схем процесу селективної фотоіонізації атомів та їх характеристик з іонізацією через високо розташовані (рідбергівські) стани та вузькі автоіонізаційні резонанси;
- розробити новий підхід до розрахунку оптимальних схем процесу селективної фотоіонізації атомів та їх характеристик з іонізацією електричним полем;
- розвинути новий високоточний метод розрахунку штарківських резонансів багатоелектронних атомів та автоіонізаційних резонансів у електричному полі та кількісно з’ясувати їх внесок та роль в основних процесах при багатоступеневій селективній фотоіонізації атомів;
- розробити нову ефективну модель оптимального управління процесами селективної фотоіонізації атомів лазерним випромінюванням з іонізацією імпульсним електричним полем, автоіонізацією та іонізацією за рахунок зіткнень;
Об’єкт дослідження –процеси селективної фотоіонізації атомів світловим та електричним полем у задачах лазерного поділення ізотопів.
Предмет дослідження –оптимальні схеми методу селективної фотоіонізації світловим та електричним полем з іонізацією імпульсним електричним полем, автоіонізацією (через автоіонізаційні резонанси) та іонізацією зіткнень та їх основні характеристики;
3
Методи дослідження:
-методи теорії оптимального управління для побудови оптимізаційних моделей селективної фото-іонізации лазерним полем з іонізацією електричним полем, авто- та іонізацією за зіткненнями;
-методы квантової механіки й квантової електродинаміки для розрахунку ха- рактеристик атомів (штарківських та автоіонізаційних резонансов) в схемах селективної фотоіонізації з іонізацією електричним полем та автоіонізацією;
- методи теорії зіткнень та розсіювання для розрахунку процесів зіткнення при багатоступеневій селективній іонізації атомів, узагальнені версії формалізму Т матриці зіткнень, методів теорії збурень та ефективного псевдопотенціалу для розрахунку процесів іонізації за рахунок зіткнень;
- обчислювальні методи для компьютерного моделювання процесів селективної іонізації атомів лазерним полем, рішення систем диференційних рівнянь (оптимізаційна модель управління, рівняння Шредінгера атома у зовнішньому полі, задача 2-х центрів для квазімолекул тощо).
Наукова новизна отриманих результатів визначається як новизною розроблених моделей та методів, так і областю їх використання. У роботі вперше розроблений новий ефективний підхід до розрахунку оптимальних схем методу селективної фотоіонізації атомів та їх характеристик з іонізацією імпульсним електричним полем, в т.ч.через високо розташовані (рідбергівські) стани і вузькі автоіонізаційні резонанси. Розвинутий новий високоточний метод розрахунку штарківських резонансів та автоіонізаційних резонансів в електричному полі й на його основі розраховані основні енергетичні характеристики для конкретних систем у схемах селективної фотоіонізації і запропоновані їх нові оптимальні реалізації. Отримані нові дані для штарківських резонансів, автоіонізаційних резонансів в електричному полі для атомів лужних та рідкоземельних елементів (Gd, Tm). В чисельних розрахунках виявлені і продемонстровані унікальні особливості поведінки автоіонізаційних резонансів (гігантське ширшення) атому Tm (та для Gd ) у електричному полі, які рекомендується використовувати у оптимальних схемах фотоіонізації з автоіонізацією. Вперше запропоновані і чисельно реалізовані нові моделі розрахунку процесів іонізації за раухнок зіткнень (асоціативна іонізація, захоплення електрону) у схемах селективної фотоіонізації, що базуються на формалізмі Т матриці зіткнень, модельної теорії збурень, методу псевдопотенціалу. Виконані розрахунки процесів іонізації за рахунок зіткнень збурених атомів (частина даних отримана вперше) дають більш адекватне розуміння внеску процесів іонізації зіткненнями в схемах селективної фотоіонізації. На основі теорії оптимального управління та розробленних у роботі моделей розрахунку характеристик процесів збудження та іонізації у схемах селективної фотоіонізації вперше чисельно реалізовані оптимізаційні моделі селективної фотоіонізації лазерним полем з іонізацією импульсним електричним полем, автоіонізацією (через вузькі автоіонізаційні резонанси) та іонізацією за рахунок зіткнень, які рекомендовано до реалізації в задачах поділення ізотопів.
4
Практичне значення одержаних результатів. Розроблені моделі розрахунку оптимальних схем методу селективної фотоіонізації світловим та електричним полем можуть бути використані для вирішення широкого класу задач квантової електроніки, лазерної, атомної, ядерної та хімічної фізики, хімії та молекулярної біології, а також при вирішенні проблем розділення ізотопів й ядерних ізомерів, переробки радіоактивних відходів ядерної енергетики та ядерних технологій, селективного фотоіонізаційної візуалізації одиничних атомів, отримання фотоіонних пучків для напівпроводниковых технологій. Розробленний комплекс програмно-математичного забезпечення для розрахунку процесів збудження та іонізації у схемах селективної фотоіонізації світловим та електричним полем дозволяє у рамках компьютерного експерименту завбачати і в подальшому реалізовувати параметри оптимальних схем селективної фотоіонізації атомів світовим та електричним полем, інших нелінійних селективных фотопроцесів в атомах, молекулах, біомолекулах, у тому числі, при пошукі, проектуванні й реалізації схем нових нелінійних селективних фотопроцесів. Отримані в работі дані кількісно підтверджують перспективність схем селективної фотоіо-нізації атомів як з іонізацією електричним полем та за рахунок зіткнень, так і з іонізацією через автоіонізаційні резонанси і рідбергівські стани в слабкому електричному полі (оптимальні реаліза- ції), що слід використовувати при реалізіції шуканих методів в конкретних технологічних задачах.
- розробка нового методу розрахунку штарківських резонансів та автоіонізаційних резонансів в електричному полі й обчислення основних характеристик процесів іонізації схемах селективної фотоіонізації атомів (атомів лужних та рідкоземельных елементів);
- розвиток нових моделей розрахунку процесів іонізації за рахунок зіткнень при селективній фотоіонізації атомів та їх характеристик (перерізів зіткнення, іонізації, міжатомних потенціалів) на підставі формалізму Т матриці зіткнень, апарату модельної теорії збурень та методу псевдопотенціалу і виконання розрахунку характеристик конкретних процесів іонізації зіткненнями при селективній фотоіонізаціх (асоціатина іонізація тощо) збурених атомів;
селективної фотоіонізації атомів світловим й електричним полем з іонізацією імпульсним електричним полем, автоіонізацією (через вузькі автоіонізаційні резонанси) й іонізацією зіткненням та іх чисельна реалізація.
5
Апробація результатів дисертації. Головні результати работи були представлені й обговорювались на таких научних конференціях та школах: -5th European Physical Society Workshop “Quantum Systems in Physics and Chemistry” (Uppsala, Sweden, 2000); -32ndEurophysics European Group on Atomic Spectroscopy (EGAS) Conference (Vilnius, Lithuania, 2000); -European Science Foundation REHE School and Workshop on "Spin-Orbit Coupling in Chemical Reactions" (Torun, Poland, 1998); -29th Europhysics European Group on Atomic Spectroscopy (EGAS) Conference (Berlin, Germany, 1997); - наукових семінарах Одеського гідрометеорологічного інституту й НДІ фізики Одеського Національного університету ім.І.І.Мечнікова (1998-2000);
Публікації. Головні результати дисертації викладені в 11 наукових публікаціях, в тому числі, в 5 статтях у наукових журналах, 1 препринті і 5 тезах докладів міжнародних конференцій.
Структура та обсяг дисертації. Дисертаційна робота викладена на 120 стор. машинописного тексту, містить у собі 14 рис., 11 таблиць, складається з вступу, чотирьох разділів, висновків, списку використаних джерел (125 найм).
ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ
У вступi обгрунтовується актуальнiсть, наукова і практична значущiсть роботи, формулю-ються мета та задачi дисертацiї, викладаються основнi положення та результати, що виносяться на захист. В першому розділі викладені теоретичні та експериментальні основи методу селективної фотоіонізації атомів (СФА) світловим і електричним полем (ЕП). Проведено аналіз існуючих методів поділення изотопов, експериментального стану проблеми. Розглянуті різні версії лазерних методів. Перші успішні експерименты по 2-,3-ступеневій СФА лужних, лужно-земельних, рідкоземельних елементів, ізотопів U та інших, виконані у лабораторіях Летохова та співр., “Авко-Еверетт”, Ліверморській лабораторії ім. Лоуренсу, Каліфорнійському ун-ті, Берклі.У подальшому подібні експерименти (класічна 2-,3-ступенева СФА) широко не проводилися у зв’язку з неоптимальністю і неефективністю такого процесу фотоподілення. За підставу у подальших дослідженнях передбачається (спеціальні програмии ‘Ексон Нуклеар’,’Авко Еверетт’) прийняти схеми 3-ступеневої СФА із автоіонізацією. Проаналізовані експериментии мали попередній лабораторний характер і використовували режими опромінення та схеми іонізації, які не придатні для практичної реалізації з тих або інших причин. А саме: безперервний режим опромінення, низька частота повторення лазерних імпульсів, фотоіонізація у континуум з низьким перерізом, збудження з метастабільного стану тощо. Проведені експерименти з вимірювання перерізов із збуджених станів показали, що величина перерізу фотоіонізації (ПФ) 10-17сm на декілька порядків величини менше ніж переріз збудження (10-1-10-13 сm). Тобто, як 2-,так і 3-ступенева схеми СФА на прямих фотоперехідах з низько розташованих станів у континуум
6
мають суттєві недоліки для багатьох застосувань - низьким ПФ у порівнянні з перерізом збудження. Це потребовує використання на 2 ступені високоінтенсивних лазерів, що робить подібні методики неефективними. До важливих критеріїв оптимальності й ефективності схем багатоступе-невої СФА відносяться мінімальність вимагаємих густин енергії лазерних імпульсів, максимальність вихіду й селективності іонізації.Оптимальною є схема, коли при помірних вимогах до параметрів лазерного імпульсу шляхом відповідного підбору тривалостей імпульсів й квантових перехідів вдається отримати максимальний щільно до 100% вихід іонізації. Оптимальність процесу (оптимальним є процес, коли атом конвертується в іон у процесі 2-ступеневої СФА) визначається критеріями: W,W>>1/, I/I=2, де W(=I), W(=I) -швидкості збудження і СФА, -час релаксації населеності збудженого рівня; I, I, - інтенсивності збуджуючого,іонізуючого випромінювання; , - перерізи збудження і іонізації атомних рівнів. З точки зору оптимальності й ефективності реалізації процесів СФА, більш переважними уявляються схеми СФА лазерним випромінюванням із автоіонізацією (через автоіонізаційні резонанси АР), схема СФА із селективним збудженням рідбергівського стану та його іонізації ЕП. Такі схеми потребовують мінімальних густин енергії (Ф,Ф,…<10-510-4 Дж/) і за умовами правильного вибіру послідовності квантових перехідів й проміжних квантових станів (з перерізами ,,..>10-15cm) можливі оптимальні реалізації. Складність розрахунку оптимальних схем СФА пов’язана як з відомими експериментальними труднощами, так й існуючими дуже суттєвими проблемами теоретичного опису процесів у шуканих схемах (оптимізаційні моделі СФА на підставі формалізму матриці густини або швидкістних рівнянь, автоіонізація в атомах, штарківські резонанси у сильних ЕП, рідбергівські і АР у ЕП). Далі наведено аналіз схем СФА із іонізацією за рахунок зіткнень (ІЗ), ролі процесів зіткнень: ІЗ збуджених атомів (електронним ударом, асоціативна іонізація, процеси типу захоплення й відриву електрону) і ролі процесів, які суттєво погіршують характеристики СФА (резонансна передача енергії між атомами, резонансна перезарядка). Паразитний вплив процесу резонансної передачи енергії, який ведеть до зниження селективності фотопроцесу, можна виключити при дотриманні умов, якщо його імовірність менше імовірності іонізації:, де vT - відносна теплова швидкість, N-концентрація атомів,які зштовхуються. Вказано роль процесів радіаційної релаксації збуджених атомів, застрявання атомів на різних підрівнях, когерентних ефектів й когерентного збудження проміжного стану. Адекватне розуміння цих процесів ще досить далеко від задовільного рівня і потребовує розвитку нових високоточних методів опису процесів ІЗ, їх характеристик з подальшим використанням в оптимальних моделях процесів типу СФА з іонізацією типу ІЗ.
7
Другий розділ присвячений розробці нових, ефективних підходів до високоточного розра-хунку динаміки елементарних процесів, нових оптимальних схем методу СФА з автоіонізацією (через збудження та розпад АР) і селективним збудженням рідбергівських станів та їх іонізації ЕП. В роботі розвинуті нові методи опису процесів автоіонізації у складних атомах, поведінки АР у ЕП, резонансів Штарку (із застосуванням до рідбергівських станів як одному з найбільш перспек-тивних елементів схем СФА з іонізацією імпульсним ЕП).Шукані підходи базуються на викорис-танні методу модельного псевдопотенціалу (ПП) (підібраного так, щоб добитися розділення змінних у рівнянні Шредінгеру для атома у ЕП), операторній теорії збурень (ТЗ) для розрахунку резонансів Штарку, АР у ЕП, перерізів іонізації. Ширина резонансу G пов’язана з уявною частиною енергії стану у нижчому порядку ТЗ як:
Im E= G/2 = <Eb |H|Es>
з повним гамільтоніаном атому в ЕП H і функціями зв’язаних станів Eb та станів розсіювання Es. Останні знаходяться як чисельні розв’язки рівняння Шредінгеру для атома в ЕП і будуються на принципах “distorted waves” наближення. Діагоналізація комплексної енергетичної матриці дає поправки до комплексної енергії ReЕ-iG/2, де ReЕ- штарківський зсуврівня, G–його ширина.Частина ReМ діагоналізується, а уявна частина згортається за допомогою матриці власних векторів (отримується при діагоналізації RеМ). Далі викладено результати розрахунку енергій та ширин резонансів Штарку (значна частина результатів отримана вперше; шукані стани перспективно використовувати у схемах СФА з іонізацією ЕП) для Li в різних станах з квантовими числами n=15,m=0,1; (напруженість ЕП: Е=2100, 2500 В/см), які знаходяться у добрій згоді з наявними для декотрих станів даними експерименту Клепнера & співр. (Масачусетський технологічний ін-т). З метою оцінки впливу ЕП на високо розташовані стани в атомі Na був проведений розрахунок зсувів Штарку рідбергівських станів Na: d станів з n=9,15 (далі такі стани будуть використані у схемі СФА з іонізацією ЕП). Розрахунок зсуву стану 15D при Е=3 кВ/см дав значення 39,7 cm-1; по даним Клепнера & співр., шуканий зсув 40 cm-1. Розрахунок зсуву стану при Е=2 кВ/см дав значення 19,5cm-1; по даним Летохова & співр., шуканий зсув 20 cm-1. Більш радікальні ефекти, які обумовлені поведінкою АР у ЕП, мають місце у тяжких атомах. Зокрема,такі ефекти розглянуто для рідкоземельних атомів Gd, Tm в ЕП. Наявність 2 пар близько розташованих границь іонізації (з станами вакансії в 4f остові: 4f/2-1,4f/2-1) обумовлює 2 типа розпаду АР: традиційний канал Бейтлера- Фано і принципово новий канал ре-орієнтаційного типу (канал Летохова-Іванова). Дані розрахунку энергій і ширин стану f-1/26s(3)25s [5/2] (реорієнтаційний розпад), і стану f-1/26s(3)25р/2[5/2] (розпад Бейтлера-Фано)
8
в ЕП наведені у табл.1. Вже невелике за величиною ЕП суттєво змінює швидкість розпаду АР. Шуканий ефект запропоновано використовувати як принципово нову можливість оптимізації СФА з автоіонізацією (через АР) для Tm.
Таблиця.1.
Ширини G та енергії Е (в сm-1 ) автоіонізаційних резонансів в атомі Тm
для різних напруженостей електричного поля Е (В/сm) (наш розрахунок)
G & E | Стан |
4f-13/26s1/2(3)25s[5/2] |
4f-13/26s1/2(3)25р/2[5/2] |
|
|
Е |
Е =0 |
49854,7 |
,3 |
|
G, |
Е =0 |
1,177D-05 |
,207D-01 |
|
G, |
Е =50 |
1,164D-04 |
,206D-01 |
|
G, |
Е =100 |
4,269D-04 |
,203D-01 |
|
G, |
Е =150 |
9,340D-04 |
,198D-01 |
Подібний ефект раніше виявлено в Gd (Летохов-Іванов, Іванов-Глушков) і використано в експерименті з 3-ступеневою схемою СФА (Летохова та співр). Лазер на 1 ступені збудження (5618 А) переводив атоми Gd з основного 45d6sD стану у 45d6s6pD стан. На 2 ступені (6351,7А) атоми переводилися у стан 45d6s7sD. На рис.2 наведена залежність іонного струму (Gd) від довжини хвилі лазера на 3 ступені збудження (6110-6240А). На рис.1 показано вузький АР в Gd на довжині хвилі лазеру 6133,5 см-1.Експериментальне значение ширини G(Е=0)=0,07 см-1. Ми розрахували ширину цього АР в достатньо слабкому ЕП (Е=100 В/см; значення E у експерименті Летохова) 9 і отримали G2=0,29 см-1 , що знаходиться у згоді з експериментом: G3=0,34 см-1. Вузькі АР мають досить великий час життя і їх перерізи збудження можуть бути порівняні із перерізами високо розташованих рівнів
Рис.1. Залежність іонного струму (Gd) від довжини хвилі лазера на 3 ступені
СФА; в колі та ж сама залежність в околі АР =6133,5 см-1 (ширина спектру лазера 0,03см-1); G1- ширина АР (без ЕП; експеримент Летохова); G3-ширина АР (в ЕП; експеримент Летохова); G2-наш розрахунок ширини АР;
.Такі довгоживучі АР занадто ефективні для застосування в оптимальних схемах СФА. Розрахунок показав, что ПФ через АР, який індуковано ЕП, збільшене , що веде до оптимізації самої схеми СФА. Далі розглянуто задачу моделювання оптимальної схеми СФА з автоіонізацією атомів в ЕП. Для ії кількісної оцінки реалізуємості розвинуто нову модель розрахунку процесу збудження атомів лазерним полем в рідбергівські стани й імовірності іонізації рідбергівських атомів ЕП (задача точно розв’язується лише для атому Н).Для багатоелектронного атому задача суттєво ускладнюється. При використанні лазерів з перестроюваємою частотою, атом збуджується у стан, з якого іонізується з вихідом іон..ПФ за рахунок сумісної дії лазерного поля і ЕП є іон=2іон, де означає переріз збудження з останньої ступені. Вихід іонізації іон з рідбергівського стану легко робиться рівним 1 при відповідному вибірі напруженості ЕП. ПФ визначається перерізом збудження рідбергівського стану (~10-12-10-15cm). Автоіонізація Н-подібного атому з нижчих станів кількісно розраховується прийнятно, але поведінка верхніх штарківських компонент радікально відріз-няється від поведінки нижчих. Ця різниця складає ~>15-20% і суттєво перевищує помилку експерименту! Більш точний розрахунок базується на новому підході, запропонованому нами в роботі. Розрахунок оптимальної схеми СФА базується на цьому ж підході. Імовірність автоіонізаційного розпаду дається повним потіком імовірності через площину ( восі z~ ЕП):
W = | 2rdr (1)
де V- швидкість електрону у напряму z. Маючи розв’язок рівняння Шредінгеру (базис хвильових функцій ) для атому на підставі нашого нового методу, далі можна розрахувати швидкість автоіонізаційного розпаду. При СФА рідбергівських атомів імпульсним ЕП імовірність розпаду стануnlm дається формулою: [зображення {}діагоналізує матрицю оператору V=Ez]:
,де W(n1n2m)- імовірності (1).
На відміну від водню у складному атомі треба враховувати вплив електронних оболонек, який веде до зміни потенціального бар’єру і хвильових функцій. Для досягнення оптимальності процесу, ЕП слідуєт включати за час малий у порівнянні з часом радіаційного розпаду. На рис.2 наведені дані на-шого розрахунку залежності швидкості іонізації високозбудженого атому від напруженості ЕП (n=10-16; m=0). Наявні в литературі оцінки шуканої залежності у Н-подібній моделі дають похибку ~5-15%. Для станів з с n10 швидкість іонізації перевищує швидкість радіаційного розпаду при Е 5*10В/см.
10
Рис.2. Залежність швидкості іонізації високозбудженого атома від напруженості ЕП для станів з n=10-16, m=0,n2=n-1: розрахунок на підставі наших моделей(___); пунктирна лінія показує швидкість радіаційного розпаду.
Рис.3. Залежність критичної напруженості ЕП від числа n* (Na,Rb):- эксп.;
1-класична оцінка; 2-Н-подібне наближення ; ----- наш розрахунок;
На рис.3 приведено залежність критичної напруженості ЕП від ефективного квантового числа n* для атомів Na, Rb. Експериментальні результати відрізняються від теоретичних оцінок у воднє-подібному наближенні (~15-20%) і суттєво перевищують похибку експерименту. Схема СФА з використанням вузьких АР, при мінімальних вимогах до енергетики лазерних імпульсів забезпечує одночасно 100% вихід фотоіонізації, високу селективність процесу і особливо ефективна у випадку атомів, які мають у спектрі вузькі АР (рідко-земельні атоми, U). Для лужних елементів ця схема не є ефективною. Для них в роботі розроблена модель розрахунку схеми СФА із збудженням у АР та іонізацією ЕП. Розглянемо атоми Na. Параметри відповідали експерименту Летохова та співр. ( пари Na при 450K; 1 рівень –збудження Na у стан 3pP/2 і
- СФА: переріз збудження =10-11cm, ПФ із збудженого стану =10-17cm, ПФ з основного стану 10-19cm). Ми розрахували параметри схеми СФА із збудженням у рідбергівські S та D стани (n=12-18) та іонізацією ЕП (Е=10 кВ/см). Для переходу 3P/2-15D/2 переріз збудження- наш розрахунок =0,76*10-14cm, експеримент: =0,7*10-14cm, тобто в~ 10–більш ніж ПФ з основного стану , в ~10–ПФ із низько розташованого збудженого стану. Стан з n=10 розпадається за час життя атому, згідно з нашим розрахунком, у ЕП з Е~28 кВ/см, тобто
11
меншою у порівнянні з наявними в літературі оцінками критичної напруженості. Наш розраху-нок ПФ: =0,63*10-12cm. Схема СФА з використанням рідбергівських станів й АР є оптималь-ною з точки зору енергетики.Імпульсне ЕП забезпечує швидку іонізацію, але внаслідок застряван-ня на проміжних рівнях вихід іонізації атомів < 100%. Порівняння схем СФА показує, що з 2 схем з іонізацією ЕП й іонізацією через АР оптимальніше є друга. Остаточний вибір схеми СФА у тех-нологічному застосуванні повинен враховувати розв’язок задачи оптимального управління (р. 4).
У третьому розділі докладно розглянуті процеси ІЗ у схемах СФА. Запропоновано новий, високоточний підхід до розрахунку характеристик процесів іонізації за рахунок зіткнень у схемах СФА, який базується на використанні формалізму Т матриці зіткнень, нових версій модельної ТЗ і методу ПП. Суттєво використується квазімолекулярна концепція в задачах повільних зіткнень. Нові моделі використуються у розрахунках конкретних процесів ІЗ в схемах СФА і далі у моделюванні оптимальних схем СФА з ІЗ. Розглянуті процеси: асоціативної іонізації ,захоплення електрону .Адекватне дослід-ження останніх у схемах СФА за теперишнього часу ще досить далеко від задовільного рівня і вимагає подальшого докладного вивчення.У схемі розрахунку процесів зіткнень у формалізмі Т матриці зіткнень повний переріз процесу визначається як::
,
де g- статистична вага стану (спін S); амплітуда Т разраховується із системи рівнянь для Т-матриці, в якій матричні елементи зображаються у вигляді доданків, обумовлених як взаємодією з іонним остовом,так й взаємодією збуджених (рідбергівських) станів з континуумом. Усі матричні елементи розраховуються у жорсткому адіабатичному базисі. Для його побудови використується апарат ТЗ з модельним нульовим наближенням. Вказана схема вперше підключена до класу задач розрахунку зіткнень з акцентом на задачи ІЗ у процесах СФА. Базис визначався базисом власних функцій задачи 2 центрів квантової механіки з ПП (типу Гелмана) для дискретного та континууму. Розраховані енергетичні сталі дімерів лужних елементів (Na, Rb,Сs), зокрема, рідбергівських станів (n4) . Їх врахування є дуже важливим у розрахунках процесів ІЗ. Для процесу експериментальне значення (Вільямс-Найдиц) перерізу (після усереднення по максвелівському розподілу): exp.=0,330,09A. Швидкість іонізації в станах
P-15P при ІЗ з атомами у основному стані:t v=(4-7)*10-11cmc-1. Наш розрахунок у Т-схемі: teop.=0,28 A (без континуума), teop.= 0,48 A (з врахуванням континуума). Швидкість
12
іонізації:tv=8,2*10-11cmc-1. Для процесу переріз: teop.=0,32A, tv=5,1*10-11cmc-1. Аналіз показав, що шукані механізми мають вагоме значення у процессах СФА ІЗ. Подібний розрахунок асоціативної іонізації лужно-земельних атомів (Sr, Ca), зокрема, процесу вказав на суттєвийо внесок виникаючих у процесі СФА електронів у ІЗ збуджених атомів (гіпотеза Вордена-Пайзнера-Конвея). По нашим даним: teop.=0,31A, tv=4,5*10-11cmc-1. При густинах атомів~10-10cm-3 (такі густини є типовими для процесів СФА) ІЗ грає значну роль. Розрахунок процесу (teop.=0,22A) вказує на такий ж саме механізм. Процес захоплення електрону з енергетичної точки зору є можливим за умовою: E(, E(- енергія збудження атому, A-енергія спорідненості до електрону, Ei(B+)-потенціал іонізації атому В. Важливий приклад –зіткнення повільних атомів кисню О у високо збуджених станах. При низьких енергіях частинок, які зштовхуються, максимальний переріз шуканого процесу залежить від перерізу захоплення атому іншим атомом. Останнє обумовлюється потенціалом притягання части-нок, які зштовхуються. Для потенціала типу Ван-дер-Ваальса шуканий переріз захоплення є:, де Ekin-енергія руху атомів,C-стала Ван-дер-Ваальсу. В роботі розвинута новая модель розрахунку характеристик ІЗ (захоплення електрону) в схемі СФА, яка базується на ПП підході до розрахунку міжатомних потенціалів частинок, які зштовхуються. Виконано розрахунок міжатомних потенціалів систем “атом інертного газу–атом галогену“ і характеристик ІЗ збуджених атомів О. В табл. 2 приведені дані про параметри сферично-симетрічного потенціалу взаємодії систем: “Не,O–СО”: наш розрахунок і дані експерименту (для Не-СО). Механізм типу захоплення електрону розглядався для процесу : O*+COO-+CO+.
Таблиця 2.
Параметри сферично-симетрічного потенціалу взаємодії систем: “Не ,O–СО”
|
Атом Мол. |
Пара- Метры |
Не () Эксп. Наст. |
О () Эксп. Наст. |
|
СО |
E, meV |
2,20,3 2,6 |
- 6,4 |
|
|
R, A |
3,80,4 4,05 |
- 4,2 |
13
Цей процес є енергетично можливим, так як різниця энергій E(O*), Ei(O) компенсується великою спорідненостю до електрону О:1,46эВ. Розрахунок перерізу у Т-схемі з ван-дер-ваальсівським потенціалом (після усереднення по максвелівському розподілу) дав значення:z=3,6*10-14cm. Аналіз показав, що внесок шуканого процесу ІЗ у схемі СФА є кількісно важливим.
У четвертому розділі викладено новий підхід до розрахунку оптимальних схем методу СФА з іонізацією ЕП, через АР та ІЗ на підставі теорії оптимального управління і моделей оптимальних лазерних діянь. Елемент новизни полягає у побудові вперше оптимізаційних моделей СФА з вказаними сценаріями іонізації. При моделюванні використані дані, які отримані у розділах 2 і 3. Відома модель Краснова-Шапарева-Шкедова (КШШ) класичної 2-ступеневої СФА узагальнена на випадок схем СФА з іонізацією ЕП, АР і ІЗ. Розв’язання задачи оптимального управління для СФА базується на моделі балансних співвідношень (рівнянь для матриці густини). Розглянемо одне із можливих формулювань задачи. Саме, задача формулюється як вимагання визначити оп-тимальну форму лазерного імпульсу резонансного випромінювання, яка забез печує max іонізованих частинок в процесах СФА з іонізацією ЕП,АР,ІЗ. Задача оптимального управління з врахуванням зпонтаної релаксації має вигляд:
(2)
dx/d=-(R()+1)x+u(x-x), x(0)=0
dx/d=u, x(0)=0, x(f)=Ef; 0 f , u0;
де x,x-нормовані населеності основного, збудженого станів; ,R=R/ -безрозмірні швидкості індуцірованих процесів спускання (поглинення) резонансного випромінювання й іонізації; - імовірність зпонтаного розпаду; u(t)=,-швидкості індукованих перехідів 1-2й фотоіонізації; , -частоти випромінювання~1-2 й ~фотоіоніза-ції; ,Ф, -перерізи поглинення на переході 1-2 й іонізації; =t-безрозмірний час; -інтен-сивності імпульсів збудження, іонізації; E, -енергія, тривалість імпульсу випромінювання. Пере хід до похідної задачи здійснюється за допомогою формул: s=x+x, s=(x-x)exp(2x) (нова управляюча функція w()=exp(-2x). Гамильтоніан і рівняння для спряжених змінних :
(3)
Формальний вираз для оптимального управління має вигляд:
(4)
з параметром типу КШШ:
(5)
У випадку СФА з іонізацією ЕП ( через АР) замість R підставляються значення величини: RW/, де W-швидкість іонізації атомів импульсним ЕП (див. (1)); з іонізацією за сценарієм ІЗ: RS/ , S- швидкість ІЗ (розділ 3). В практичній реалізації СФА-ІЗ, як правило, мішанина буферного й поділяємого газів (ізотопів; температура T, концентрація частинок n) рухається упоперек зони електричного розряду, що опромінюється електромагнітним полем, яке є резонансним до одного з ізотопів. Час іонізації відповідає часу прольоту атому через зону: t=L/v (L-розмір; v-швидкість).Якщо випромінювання насичує резонансний перехід і має місце ІЗ,тоді умова іонізації резонансної компоненти: 1/nS’(T)>1/v= t (S’-коефіцієнт ІЗ).Типові значення параметрів: L=1см, v=10см/c, n=(10-10) cm-3.Можна провести заміни: RS’n/, E=, z/v. Значення параметрів:S’n=10c-1, =10c-1, t=4*10-4c ,E= 2,5;
Розглянемо схем СФА атомов Rb: на 1 ступені використується випромінювання лазера з довжиною хвилі 7950А (збудження у стан 5pP/2), СФА лазерним імпульсом (энергія 2,62 еВ). Для парів Rb при 100С (тиск 10-4торр) доплерівська ширина D=4*10c-1, переріз збудження
=10-11cm, ПФ із збудженого стану =10-18cm, час радіаційного розпаду 5pP/2 =2,6*10-8c. При СФА із збудженням у рідбергівські S,D стани з=12-18 і СФА ЕП (~30 кВ/см) розрахунок дає: перехід 5P/2-16D/2 переріз збудження=0,88*10-14cm, тобто в 10 більше ПФ з основного стану й 10–CФ із збудженого стану. Для схеми СФА Rb густина енергії для насичення резонансного поглинення Дж/см, фотоіонізуючого перехіду Дж/см. Параметр (5) залежить складним чином від усіх фізичних параметрів задачи оптимального управління (2-4): швидкостей релаксації, фотозбудження, СФА,
15
енергетики й тривалості лазерного імпульсу, імпульсу ЕП. При помірних вимогах до параметрів імпульсу, шляхом підбору тривалостей імпульсів й переходів удається добитися max виходу іонізації. Це припусає достатньо малий час діяння Y~1. Оптимальною буде схема у випадку, якщо
.
Рис. 4. Результати чисельного моделювання СФА (Rb) з іонізацією імпульсним ЕП: +пунктир –оптимальна форма імпульсу; лініі 1 й 2 описують поведінку населеностей основного й збудженого станів.
атом збуджується до стану, який має імовірність розпаду у ЕП (автоіонізаційного розпаду) більшу ніж імовірність радіаційного розпаду (розділ 2). На рис.4 приведені результати чисельного моделювання оптимальної форми імпульсу в задачі СФА-ЕП, населеностей основного, збудженого станів Rb. Для рідбергівського рівня з меншим n ПФ через індукований ЕП АР збільшується при використанні більшої напруженості ЕП. У цьому випадку -імпульс забезпечує максимально можливий рівень збудження верхнього стану і далі паразитні процеси типу зпонтаної релаксації та відповідні процеси зіткнень за малий час не можуть суттєво змінити ступінь досягнутого збудження. Якщо імпульс ЕП включається післе закінчення лазерного імпульсу, це забезпечує високий ступінь іонізації (100% іонізація має місце тільки з останнього високозбудженого стану). При р<1 мова йде про великі значення заданої енер- гії імпульсу резонансного випромінювання E>>1 й не надто малої тривалості імпульсу (Rt1, t1) іонізуючого випромінювання. Оптимальний ре-жим лазерного діяння містить у кінці пасивну ділянку управління (раніше завбачену у моделі КШШ для класичної СФА). У нашому випадку, ії поява зв’язана з кінцевою швидкістю іонізації та наступною звідси неефективністю внеску енергії у резонансний канал у кінці оптимізуємого процесу. Розосередження частини енергії в інтервалі часу веде до зменшення негативного значення обернених вимушених, зпонтаних процесів, зменшення зрівнювання населенотей усіх рівнів. Подібні висновки одержані і для схеми СФА з іонізацією ІЗ (пари Rb).Моделювання СФА з іонізацією через вузькі АР (Gd) показало, що, коли розпад кінцевого стану відбувається у перебігу лазерних імпульсів, досягається 100% вихід іонізації (сама оптимальна схема).
16
ВИСНОВКИ
17
СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ АВТОРОМ ПРАЦЬ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ
18
АНОТАЦІЇ
Шпінарева І.М. Розрахунок оптимальних схем методу селективної іонізації атомів світловим та електричним полем в задачах лазерного поділення ізотопів.- Рукопис.
Дисертацiя на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спецiальнiстю 01.04.01–фізика приладів, элементів і систем.-Одеський державний політехнічний університет Міністерства освіти і науки України, Одеса, 2000.
Дисертация присвячена розробці нового підхода до розрахунку оптимальних схем методу селективної фотоіонізації атомів та їх характеристик з іонізацією імпульсним електричним полем (скрізь рідбергівські стани) та автоіонізацією (автоіонізаційні резонанси). На підставі нового методу розрахунку штарківських і автоіонізаційних резонансів в полі одержані нові дані для резонансів у лужних та рідкоземельних атомах та розраховані характеристики конкретних схем селективної фотоіонізації. Вперше розвинуті нові моделі розрахунку у схемах селективної фотоіонізації процесів іонізації за рахунок зіткнень, які базуються на формализмі Т матриці зіткнень, модельній теорії збурень, методу псевдопотенціалу (схеми із асоціативною іонізацією тощо). Вперше чисельно реалізовані оптимізаційні моделі селективної фотоіонізації з іонізацією електричним полем, за рахунок зіткнень та автоіонізацією.
Ключовi слова: лазерна фотоіонізація атомів, штарківські та автоіоні-заційні резонанси, іонізація зіткненням, оптимальне керування.
Shpinareva I.M. Calculation of optimal schemes for method of selective ionization of atoms by light and electric field in tasks of laser division of isotopes.- Manuscript. Thesis for a candidate’s degree by speciality 01.04.01 – physics of devices, elements and systems.- Оdessa State Polytechnic University of Ministry of education and science of Ukraine, Odessa,2000.
19
Dissertation is devoted to carrying out a new approach to calculation of the optimal schemes for a method of selective photoionization of atoms and their characteristics with ionization by pulsed electric field (Rydberg states) and autoionization (autoionization resonances). It has been developed new highly exact approach to calculation of Stark and autoionization resonances in a field for multi-electron atoms. New data for resonances in alkali and rare-earth atoms are obtained and characteristics of concrete selective photoionization schemes are calculated. At first new models for calculation of collisional ionization processes schemes (associative ionization etc), based on Т matrix collision formalism, model perturbation theory, pseudopotential method, in selective photoionization are developed. At first optimized models for selective photoionization with ionization by electric field, autoionization and collisional one are numerally realized.
Key words: laser photoionization of atoms, Stark and autoionization resonances, collisional ionization , optimal governing.
Шпинарева И.М. Расчет оптимальных схем метода селективной ионизации атомов световым и электрическим полем в задачах лазерного разделения изотопов.-Рукопись.
Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.01–физика приборов, элементов и систем.- Одесский государственный политехнический университет Министерства образования и науки Украины, Одесса, 2000.
Диссертация посвящена разработке нового эффективного подхода к расчету оптимальных схем метода селективной фотоионизации атомов и их характеристик с ионизацией импульсным электрическим полем, ионизацией через высоко лежащие (ридберговские) состояния и узкие автоионизационные резонансы, столкновительной ионизацией (в том числе, через ассоциативную ионизацию). Развит новый высокоточный метод расчета резонансов Штарка и автоионизационных резонансов в электрическом поле на основе численного решения уравнения Шредингера для многоэлектронного атома в постоянном электрическом поле. На его основе рассчитаны основные энергетические характеристики для конкретных атомных систем в схемах селективной фотоионизации атомов световым и электрическим полем. Получены новые данные по энергиям и ширинам штарковских резонансов и автоионизационных резонансов в поле для атомов щелочных элементов (Na, Rb) и тяжелых редкоземельных элементов (Gd, Tm). На основе численного расчета получена теоретическая зависимость критической напряженности электрического поля от эффективного главного квантового числа для щелочных атомов (существующие приближения типа водородоподобного не дают корректного описания), хорошо согласующаяся с имеющимися экспериментальными данными. Выявлены и изучены уникальные особенности поведения автоионизационных резонансов (гигантское уширение резонансов ре ориентационного типа) Tm (также для Gd ) в электрическом поле.
20
. Даны рекомендации по использованию рассмотренных узких автоионизационных резонансов в оптимальных схемах селективной фотоионизации лазерным излучением с автоионизацией через искомые резонансы..
Разработан новый эффективный подход к расчету столкновительно-ионизационных процес-сов в схемах многоступенчатой селективной фотоионизации атомов, базирующийся на формализ-ме Т матрицы столкновений, новых версиях модельной теории возмущений для расчета двух-атомных систем (схема с ассоциативной ионизацией) и метода эффективного псевдопотенциала для расчета квазимолекулярных термов квазимолекул, ван-дер-ваальсовых систем (сценарий типа захвата электрона). Рассчитаны характеристики ассоциативной ионизации для атомов Na, Cs, Ca, Sr и показан существенный вклад искомого механизма в процесс селективной фотоионизации атомов. Выполнен расчет потенциалов взаимодействия в системах (O*+CO), атом инертного газа-атом галогена и соответствующих столкновительных характеристик (сечений, скоростей). Проанализирован вклад сценария типа захвата электрона в процесс селективной фотоионизации атомов со столкновительной ионизацией. Искомые расчеты дают более адекватное понимание вклада столкновительно-ионизационных процессов в схемах селективной фотоионизации лазерным излучением. На основе теории оптимального управления и разработанных в работе моделей расчета характеристик элементарных атомных процессов в схемах селективной фотоионизации впервые численно реализованы оптимизационные модели фотоионизации лазерным излучением с ионизацией импульсным электрическим полем, автоионизацией, столкновительной ионизацией. Разработанный комплекс программно-математического обеспечения для расчета характеристик элементарных процессов, параметров оптимальности в схемах селективной фотоионизации лазерным полем позволяет в рамках компьютерного эксперимента предсказывать и в дальнейшем реализовывать характеристики селективной фотоионизации атомов и других нелинейных селективных фотопроцессов. Полученные в работе данные количественно подтверждают перспективность схем селективной фотоионизации с ионизацией импульсным электрическим полем (через Ридберговские состояния), автоионизацией, столкновительной ионизацией и указывают численные значения параметров оптимальных схем, которые следует использовать при реализации искомых схем в конкретных технологических задачах: разделения радиоактивных изотопов и ядерных изомеров, селективного детектирования и фотоионизационной визуализации атомов, переработки радиоактивных отходов ядерной энергетики и технологий.
Ключевые слова: лазерная фотоионизация атомов, штарковские и автоионизационные
резонансы, столкновительная ионизация, оптимальное управление.